中红外的波长范围在2－20um，很多分子的指纹图谱也在这个区域。因此，超快中红外光源在气体探测以及光谱学上有着重要的应用。产生超快中红外光源一般需要三个重要部分：激光泵浦源、非线性转换方法和非线性中红外晶体，本次回顾的两场CLEO报告分别介绍了新型的非线性中红外晶体和基于脉内自差频产生1GHz中红外光梳的进展。
第一场报告来自于英国赫瑞瓦特大学，报道了一种新型的非线性中红外晶体，即在GaAs上生长GaP，并且首次利用该晶体实现了基于OPO的非线性光学频率转换，最终实现了3．9－12．0um连续可调谐的中红外脉冲输出［1］。
为什么要选用OP－GaP这种准相位匹配晶体？首先，准相位匹配晶体可以通过设计晶体的结构，比如扇出型或者阶跃型来连续或者离散地改变其极化周期，从而使得激光脉冲打在晶体不同位置处满足不同的相位匹配条件。另外，相比于其他准相位匹配晶体（如PPLN、PPKTP和PPKTA），OP－GaP具有更高的非线性品质因子、更宽的透射范围和更高的损伤阈值。并且，由于OP－GaP具有比较宽的带隙，用1um泵浦可以有效地降低双光子吸收，可以说是唯一一种用1um泵浦激光产生4－12um的准相位匹配晶体。
然而，目前生长出高质量的OP－GaP存在一些问题：1．供应商少，价格昂贵；2．直拉生长出来的OP－GaP错位密度高，是GaAs的一百倍；3．利用分子束外延生长OP－GaP的方法既不成熟也不普遍。因为利用分子束外延生长GaAs晶片的技术非常成熟，因此给出的解决方案是利用氢化物气相外延的方法在OP－GaAs模板上生长GaP。
图1 在OP－GaAs上外延生长OP－GaP过程（左）以及生长出来的晶体（右）
生长过程如图1所示，首先有一个正极GaAs晶片，然后在上面生长一层相反的GaAs，然后利用光刻技术，刻蚀出一定的周期，再用分子束外延的方法生长2－3um的GaAs衬底，最后用氢化物气相外延的方法在GaAs上快速生长GaP。最后生长出来的OP－GaP晶片如图1右所示，可以看出来不同区域的结构不同，有连续可调周期的扇出型，也有离散可调的阶跃型，因为对应1um泵浦，因此对应的周期为18－35．2um。
图2 基于固定周期离散调节（左）和扇出型连续调节（右）的结果
最后从两方面测试了基于OPO产生的中红外脉冲波长的可调谐能力，首先是离散调节，用中心波长在1040nm的200MHz，2．5W，750fs的脉冲打在长度为1．1mm的具有多个离散周期的晶体上，结果如图2左所示，改变不同的周期实现了5．6－10．7um的可调谐范围，最大输出功率在5．6um处为110mW。
其次是连续调节，用中心波长为1040nm的100MHz，2．5W，900fs的脉冲打在长度为1．1mm的具有扇出结构的晶体上，改变打在晶体上的位置，实现了3．9－12．0um的可调谐范围。这种用分子束外延生长GaAs模板，然后再用氢化物气相外延的方法快速生长GaP的技术有望成为OP－GaP的首选工艺。
第二场报告来自于美国科罗拉大学博尔德分校，报道了基于脉冲内差频得到重复频率为1GHz的波长覆盖3－5um，8－14um的中红外光梳［2］。这样的高重频、光谱覆盖范围广的中红外光梳可以实现对多个分子进行高功率高光谱分辨率地测量。
图3 实验装置
实验装置如图3所示，可以将其分为四个部分：首先是高重频的中心波长在1．56um，脉冲宽度为300fs的锁模激光器；然后是两级单模光纤放大，先预防大，再展宽，再主放大；然后用光栅对进行压缩，压缩至130fs后耦合进高非线性光纤中进行光谱展宽对脉冲压缩；最后将压缩后的脉冲打入到非线性晶体中进行脉冲内差频得到宽带的中红外光梳。
图4 基于正色散高非线性光纤产生超连续后脉冲压缩的结果
由于重复频率比较高，其对应的峰值功率比较低，获得用于脉冲内差频的少周期的脉冲是比较困难的，他们首先尝试了在全正高非线性光纤中产生超连续谱，因为在正色散光纤中比较好控制，并且可以得到比较平坦的超连续谱，最后用21cm的HNLF得到比较宽的光谱，然后用一些玻璃块进行压缩，得到了21．5fs的少周期脉冲，测量了FROG图，实验上和重构的误差低于2％。然后将少周期脉冲分别打入OP－GaP和CSP中，得到了7－14um的倍频程的长波中红外，输出功率约为100uW。
图5 将21．5fs的脉冲分别打入OP－GaP和CSP晶体中的结果
图6 基于负色散高非线性光纤产生超连续后脉冲压缩的结果
如何获得3－5um的中红外光源呢？由于3－5um对应的波长更近，因此需要前端光源的光谱更宽，需要到1um，由于重复频率比较高，提升前端功率来提高非线性不太现实，他们选择了负色散的高非线性光纤，利用孤子自压缩机制得到更窄的脉冲。
利用3．6cm全负的高非线性光纤和17cm的PM1550 得到了脉冲宽度为8．1fs的少周期脉冲，实验上和重构的FROG的误差也是小于2％。将少周期的脉冲打到PPLN中，通过改变晶体的位置，得到不同范围的输出光谱，最宽可至5．3um，其中3－4．9um光谱范围内对应的功率为4．5mW。
图5 将8．1fs的脉冲分别打入PPLN晶体中的结果
上述两个报告分别从产生中红外光源所需的非线性晶体和非线性转换方法上做了进一步优化，均得到了优异的结果。随着这些技术的进一步发展，中红外光源会在光谱学、生物分子检测分析等方面发挥更重要的作用。
参考文献：
［1］ Peter G． Schunemann， ” Continuous Wavelength Tuning Across 3．9–12．0 ?m from a 1040－nm－Pumped Optical Parametric Oscillator Based On Orientation－Patterned GaP Grown On GaAs”， in Conference on Lasers and Electro－Optics／Quantum Electronics and Laser Science Conference and Photonic Applications Systems Technologies， OSA Technical Digest Series （CD） （Optical Society of America， 2021）， paper STh1L．2．
［2］ Nazanin Hoghooghi， ” Intra－pulse difference frequency generation spanning 7 to 14 ?m with a 1－GHz mode－locked laser comb”， in Conference on Lasers and Electro－Optics／Quantum Electronics and Laser Science Conference and Photonic Applications Systems Technologies， OSA Technical Digest Series （CD） （Optical Society of America， 2021）， paper STh1L．7．
