在超快光学领域，紫外波段的超短激光脉冲在研究原子和分子尺度电子的超快动力学过程中发挥着关键作用。为了获得更高精度的时间分辨率，脉宽小于5 fs的高能量紫外脉冲在化学反应、分子生物学现象和物质表面反应的研究中尤为重要。传统的紫外脉冲产生方法通常受限于初始光谱带宽，虽然通过低阶谐波已经能够产生紫外波段的超快脉冲，但其脉宽通常在几十飞秒量级。本文通过结合二次谐波产生（SHG）、光谱展宽和色散补偿技术，产生了毫焦量级的亚5 fs紫外脉冲[1]。
实验装置如图1所示，前端光源为钛宝石激光器，其中心波长为800 nm，脉冲能量为20 mJ（可通过分束器来调节实际入射能量），重频为100 Hz，脉宽为30 fs，光斑直径为18 mm。实验中，光束经过焦距为750 mm的透镜实现松聚焦，接着通过由50 μm厚度的BBO晶体和基底为2 mm厚的熔融石英所组成的非线性介质，先后实现SHG和SPM过程。然后通过分光镜将产生的倍频光和基频光分开，倍频光（紫外光）通过银凹面镜准直后再由啁啾镜（）完成色散补偿。
图1 实验装置示意图[1]
SHG和SPM是本实验中的关键非线性过程，前者通过BBO晶体实现，而SPM则发生在作为基底的熔融石英中。实验结果表明，随着该非线性介质向焦点位置移动，倍频光的强度和带宽均显著增加。当BBO晶体距离焦点600 mm时，倍频光的谱宽可达到65 nm，相较于初始的基频光带宽扩展了近三倍。通过调整BBO晶体的位置，可以有效调节倍频光的带宽，达到所需的谱宽。
图2 (a)不同BBO位置下的光谱展宽，(b)不同BBO位置下的倍频光强度和谱宽；(c)三个不同位置时倍频光的输出光谱。[1]
作者进一步探究了倍频光光谱展宽的两种可能机制，实验表明：倍频光的展宽主要发生在熔融石英中，并且BBO晶体本身并不会对倍频光产生明显的光谱展宽作用。最后，作者先后分析了脉冲的色散补偿、能量的可扩展性和输出的稳定性。实验中使用了啁啾镜和楔块来精确补偿色散，压缩后的脉冲测量如图3所示，可达到4.8 fs（FTL为4.2 fs），脉冲能量为0.64 mJ，压缩效率约为56%。通过调节入射光束的光斑直径，可以在保持能量密度不变的情况下扩展脉冲能量。当输入激光的能量增加至16 mJ时，压缩后的脉冲能量达到了1.05 mJ，且脉宽仍保持在5 fs，显示出该方案在能量上的良好可扩展性。最后，作者还测量了压缩后倍频光的稳定性，能量变化为1.0% (RMS)，指向稳定分别为2.1 μrad和7.5 μrad。
图3 压缩后的紫外脉冲脉宽测量[1]
本文采用紧凑的全固态自由空间装置，通过结合SHG和SPM产生毫焦量级、亚5 fs的紫外超快脉冲，实验方案具有很好的脉冲能量可扩展性和输出稳定性。同时，所产生的倍频光具有较大谱宽（65 nm），支持超短脉宽输出（4.8 fs），有望在非线性光学、超快光谱学和阿秒科学发挥出更大的作用。参考文献：[1]X. Xie, Y. Hung, Y. Deng, A. L. Cavalieri, A. Baltuška, and S. L. Johnson, "Generation of millijoule-level sub-5 fs violet laser pulses," High Power Laser Science and Engineering 12(e16 (2024).
原文标题 : 超快非线性光学技术之六十一 紫外毫焦亚5 fs脉冲产生技术
