表面缺陷对上转换纳米粒子光学特性的影响

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由于具有核壳结构的上转换纳米粒子(UCNPs)可以显著增强光致发光效率,所以其在光学成像引导生物成像、治疗学、防伪和太阳能电池方面有很好的应用前景。一般都是外壳涂层消除了淬灭点,并从周围的去活化剂(配体、溶剂)中分离出核,从而有效抑制表面相关的去活化。研究证明,掺杂离子的表面捕获可以抑制激发能量的淬灭,可以通过核壳结构来抑制。

【成果简介】

近日,中国昆明理工大学的邱建备教授和香港理工大学的 Yu Siu Fung教授(共同通讯作者)采用了湿化学退火工艺,从表面缺陷(即无序、空位和间隙缺陷)中恢复镧系掺杂的KLu2F7裸露核心的UCNPs。制备出的UCNPs只有几个原子层的均匀厚度,利用像差校正的高角环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF - STEM)在原子尺度上识别表面缺陷。通过热退火方法恢复UCNPs表面缺陷,提高了一个数量级以上的相应的上转换光致发光强度, 使其有很好的潜在应用前景。研究成果以题为 “Direct  Identification  of  Surface  Defects  and their  Influence  on  the  Optical Characteristics of  Upconversion  Nanoparticles” 发布在国际著名期刊 ACS Nano 上。

图一、UCNPs的制备及TEM表征

表面缺陷的直接识别及其对上转换纳米粒子光学特性的影响

(a)KLu2F7: 38%Yb3+, 2%Er3+ UCNPs的湿化学退火工艺原理图;

(b)合成UCNPs的TEM图;

(c)240℃热退火合成UCNPs;

(d)(b)中的HRTEM图;

(e)FFT轮廓;

(f)随着增长的UCNPs尺寸分布图;

(g)(c)中的HRTEM图;

(h)FFT轮廓;

(i)后增长的退火UCNPs尺寸分布图。

图二、UCNPs的SEM表征

表面缺陷的直接识别及其对上转换纳米粒子光学特性的影响

(a)KLu2F7: 38%Yb3+, 2%Er3+ UCNPs的HAADF-STEM图;

(b)240 ℃热退火处理后KLu2F7: 38%Yb3+, 2%Er3+ UCNPs的HAADF-STEM图;

(c)(a)中的沿橙色向扫描记录的强度剖面;

(d)(b)中的沿绿色向扫描记录的强度剖面;

(e)(a)中的放大的晶体边缘结构图像;

(f)(b)中的放大的晶体边缘结构图像。

图三、UCNPs的转换衰减和能量传输机理

表面缺陷的直接识别及其对上转换纳米粒子光学特性的影响

(a) KLu2F7: 38%Yb3+, 2%Er3+ UCNPs的上转换光致发光光谱;

(b) UCNPs中4S3/2  - 4I15/2在543 nm转换衰减曲线图;

(c)UCNPs中4F9/24I15/2在668 nm转换衰减曲线图;

(d)UCNPs中2F5/22F7/2在980 nm转换衰减曲线图;

(e)980 nm连续波长(CW)激光激发下UCNPs的简化能量传输图。

图四、UCNPs的能量传递和发射光谱

表面缺陷的直接识别及其对上转换纳米粒子光学特性的影响

(a) KLu2F7: 38%Yb3+, 2%Er3+ UCNPs在980 nm短脉冲和长脉冲激发下的能量传递过程;

(b) 热退火前, KLu2F7: 38%Yb3+, 2%Er3+ UCNPs的上转换发射光谱;

(c) 热退火后, KLu2F7: 38%Yb3+, 2%Er3+ UCNPs的上转换发射光谱。

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